付英双教授团队实现新型二维范德华材料的制备

3月16日，华中科技大学物理学院付英双教授带领的低维物理与量子材料实验室团队以“Realization of AlSb in the Double Layer Honeycomb Structure: A Robust Class of Two-Dimensional Material”为题在纳米领域重要期刊《ACS Nano》上发表论文。物理学院硕士生秦乐、博士生张志豪和伦斯勒理工学院博士后姜泽禹为论文共同第一作者，付英双与伦斯勒理工学院Damien West研究员为论文的共同通讯作者。团队成员张文号副教授、伦斯勒理工学院张绳百教授、中科院物理研究所谷林教授合作参与了相关工作。

在二维极限下会出现与其对应的三维体系所不存在的新奇物理特性，因此探索新型的二维范德华（vdW）层状材料一直是凝聚态物理和纳米材料领域研究的热点。目前获取单层范德华材料的途径是基于其体材料本身就是范德华层状材料的方法。有两种，一种是利用层状材料层间弱的范德华耦合，用机械剥离法得到单层；另一种是通过薄膜生长得到对应的单层材料。2018年，理论上提出了一大类传统的三维二元半导体在二维极限下为了降低对应体材料的悬挂键能量，会体现出稳定的范德华类型的双层蜂窝（DLHC）结构。具体来说，具有纤锌矿或闪锌矿结构的传统III-V，II-VI和I-VII三维体系半导体可以在超薄极限下作为二维材料在动力学上稳定存在。此外，这类二维材料本身就是稳定的，与诸如“锑烯”和“铋烯”等“外部”材料不同，后者本质上是表面的扩展，需要与衬底相互作用来防止翘曲发生。这为二维材料物理性质的研究提供了一大类新型候选体系。但是实验上制备该类材料的三维母体本身就难以制备，其二维材料极限下的新结构需要更加精确的生长动力学调控。这对该二维材料的制备提出了很大挑战。

最近，团队用分子束外延技术（MBE），选取了AlSb和InSb两种预测的二维双层蜂窝材料，在石墨烯表面钝化的碳化硅基底上制备该材料体系。通过广泛的实验探索，团队确定了一组生长参数，成功制备出了单层范德华层状AlSb薄膜。但是InSb薄膜并未出现理论上预测的单层结构。团队结合扫描隧道显微镜（STM）和扫描透射电子显微镜（STEM），系统地研究了单层AlSb薄膜的结构特征，发现与所提出的双层蜂窝结构完全一致。在STM图像中可得到AlSb薄膜的原子尺度分辨，该原子分辨确实显示出三角形晶格，可以确定晶格常数为0.42nm，与理论值0.429nm吻合地非常好 （图1）。因为由STM成像确定的AlSb薄膜的高度会受到电子结构的影响，所以为了消除这种影响，他们采用STEM表征了AlSb薄膜的结构。发现AlSb薄膜相对于石墨烯表面的测量高度约为0.76 nm，该高度与单层DLHC AlSb在石墨烯上的理论高度0.767nm非常接近。接下来，结合扫描隧道谱技术（STS）和基于STM的准粒子干涉（QPI），他们研究了单层 AlSb薄膜的电子能带结构（图2）。发现其具有0.93 eV的带隙，这与通过第一性原理计算的1.06 eV的带隙和能带特征也符合地很好。

图1. 双层蜂窝结构的AlSb晶格结构图（左）和其扫描隧道显微镜形貌（右）。右图中的插图为测定的原子分辨像。

图2. 双层蜂窝结构的AlSb的第一性原理计算能带（a）和通过扫描隧道谱-准粒子散射方法测定的能带结构（b-d）。（a）图中的黑色箭头代表准粒子散射矢量。（b,d）图中的红色曲线为理论计算结果。

单层AlSb薄膜的成功制备是对理论上预测传统半导体材料在二维极限下结构相变的首次实验验证。这类新型的二维材料数量很多，该工作开启了其他类似体系的探索。该类新型二维材料预测会展现出丰富的物理现象，包括基于vdW层间相互作用的新型拓扑绝缘体和因屏蔽作用减弱获得的激子绝缘体等。有望为其在纳米器件中的应用奠定基础。（文/华中科技大学）

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