一种利用超高分辨电子束操控金属等离激元调控低维量子材料谷极化的新方法

2021-01-20 08:42:06

近日，北京大学物理学院方哲宇团队在Nature Communications上发表了题为“Deep subwavelength control of valley polarized cathodoluminescence in h-BN/WSe2/h-BN heterostructure”的研究论文，报道了一种利用超高分辨电子束操控金属等离激元调控低维量子材料谷极化的新方法。研究团队通过设计结构对称的纳米天线与六方氮化硼/二硒化钨/六方氮化硼的金属/介质复合纳米结构，利用入射电子束超高分辨的特点，精准激发金属纳米天线的圆偏振偶极电磁模式，通过近场相互作用在纳米尺度实现了对低维材料谷极化的操控，利用电子束激发位点的移动在50纳米内实现谷极化的“开”和“关”，以及100纳米内的谷极化态反转，为纳米尺度谷电子学发展和片上集成设计提供了指导。

谷赝自旋作为与半导体材料能带结构极值相关的内禀特性，为人们调控特定能谷中载流子行为提供了额外的自由度，有望成为新一代的信息载体。单层二维过渡金属硫化物材料，由于其天然破缺的晶格反转对称性导致自旋与能谷耦合，使得人们能够通过外加圆偏振光场选择性的激发能谷，已在许多研究领域有着重要的应用。阴极荧光纳米显微技术作为一种非侵入性的表征方法，具有纳米尺度空间分辨率和精准的电子束激发能力，已被逐渐应用于金属纳米结构光子局域态密度表征以及辐射光场特性研究。此外，通过薄层六方氮化硼与单层TMDs材料形成异质结也已实现对单层TMDs材料的阴极荧光探测。但对金属纳米结构与TMDs材料的复合结构还未有报道，如何在纳米尺度精准表征与操控金属结构电磁场对单层TMDs材料中载流子行为尤其谷赝自旋的影响是目前研究的难点。

鉴于此，研究者提出一种基于纳米天线的新型二硒化钨谷极化电子束操控方法。通过在异质结上设计一些非手性的长方形纳米天线，利用电子束局域激发打破对称性，获得纳米天线圆偏振偶极电磁模式。移动电子束激发位置可改变局域光子态密度分布，操控结构电磁场模式，并通过自主改造的收集光路对纳米结构不同偏振态的远场辐射进行表征。

图a 结构示意图；图b 阴极荧光探测系统示意图

这种实验方法可以在室温下就实现对单层TMDs材料能谷的近场选择性激发，克服传统的光学激发衍射极限。电子束激发位置的移动带来对应的谷极化动态操控，在50纳米左右的调控步长即可实现谷极化度从约15%到-10%的变化。这种深亚波长尺度的谷极化操控，可应用于介观及量子谷电子学研究中。该工作提出的新型低维量子材料谷极化电子束操控方案，为谷电子学的研究提供了新的研究方法。同时，该工作可指导谷电子器件纳米尺度集成，在逻辑运算、光电存储及未来量子信息研究中有着重要意义，显示了金属等离激元在可见光纳米谷电子器件上的巨大应用潜力。

方哲宇课题组的博士研究生郑立恒和刘志鑫是文章的共同第一作者，方哲宇研究员为文章的通讯作者。该工作得到科技部国家重点研发计划纳米科技重点专项、国家自然科学基金委国家重大科研仪器研制项目等支持。（文/北京大熊）