界面水对物质宏观量子态的可逆调控方面取得重要进展

上海科大物质学院颜世超课题组报道了单层水分子电偶极层对二维过渡金属硫化物中宏观量子态的可逆调控。此项成果以“Single-water-dipole-layer-riven Reversible Charge Order Transition in 1T-TaS2”为题发表在国际知名期刊Nano Letters上。

水分子是自然界中最为广泛存在的一种极性分子。水与固体材料的相互作用在材料科学和表面科学的很多研究领域有着重要的作用。在水与固体材料界面处，水分子的极性起着非常重要的作用。当水分子在固体表面整齐排列的时候，水分子会形成一层电偶极层。该电偶极层产生的有效电场可以用来对材料的电子态进行调控。但由于界面水的结构非常复杂，观测被水覆盖的材料的电子结构有非常大的实验难度。

在该工作中，研究人员选取了一种典型的过度金属硫化物材料（1T-TaS2）。该材料在低温下具有非常丰富的宏观量子物态，比如：电荷密度波、超导和莫特绝缘态等。其中电荷密度波态是指有些材料中的电荷密度在低于某个临界温度后形成的周期性排列。在前期的工作中（见Phys. Rev. Mater. 4, 064007 (2020)），他们发现低温下生长的单层水膜能够使得该材料中原本非常规则排列的电荷密度波变得“无序”。在此基础上，他们进一步优化单层水膜的生长条件，在1T-TaS2表面制备出了高度有序的单层水膜。

图：低温扫描隧道显微镜观察到的单层水分子膜对1T-TaS2电荷密度波的可逆调控

研究人员利用低温扫描隧道显微镜研究被单层水膜覆盖的1T-TaS2表面的电荷密度波。他们发现单层水膜覆盖的1T-TaS2形成了具有新的周期的电荷密度波。当水分子从表面脱附之后，原来的电荷密度波态会重新恢复。此时，由于吸附在表面杂质位置处的水分子的钉扎作用，表面形成了很多电荷密度波的畴壁。在此实验基础上，他们与合作者进行了模拟计算。他们发现单层水膜在表面形成的电偶极层会吸引1T-TaS2内部的电子向表面移动。理论结果进一步表明，电子的移动会使得表面一层1T-TaS2中的声子模式发生变化，进而导致了新的电荷密度波周期的出现。

该工作中是第一次在实空间观察到此类材料中存在这种新周期的电荷密度波。这项研究对于理解该材料对电脉冲和超快光脉冲的响应具有重要作用。文章中提出的利用表面电偶极层对量子材料宏观量子态的调控为量子材料的可逆调控提供了新的思路。在审稿过程中，审稿人对该工作的创新性给予了高度评价：“a very interesting study with a high degree of novelty”。

上海科技大学是该研究的第一完成单位，物质学院颜世超课题组2018级硕博连读研究生沈世伟为文章的第一作者。颜世超教授和北京计算科学研究中心的邵斌博士为文章的共同通讯作者。中科院固体物理研究所的孙玉平教授课题组为该研究提供了高质量的单晶样品。论文的主要合作者还包括中科院物理所孟胜研究员和北京计算科学研究中心的黄兵教授。该研究得到了国家自然科学基金委、科技部、上海市科委和上海科技大学启动经费等项目的资助。（文/上海科技大学）